新加坡國立大學Adv.Mater.：利用鐵磁自旋源實現全磁異質結中的電學自旋態操控

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在過去十年，大量的研究工作聚焦於橫向自旋電流以及由此產生的自旋軌道矩（SOT），以此作為高效磁翻轉的替代技術，從而克服自旋轉移矩電荷和自旋電流共享同一通路的不足。最具代表性的SOT結構是鐵磁(FM)/非磁性金屬(NM)雙層，其中，當電荷電流在雙層中流動時，具有較大自旋軌道耦合(SOC)的NM層透過體自旋霍爾效應(SHE)或介面處的Rashba-Edelstein效應產生橫向自旋電流。

人們探索了許多不同結構來提高電荷自旋轉換效率，比如反鐵磁、拓撲絕緣體、外爾半金屬等。儘管理論預測已表明在鐵磁體中就能產生各種極化方向的橫向自旋流，但探索使用鐵磁材料作為自旋源的實驗研究卻非常少。部分挑戰來自於因介面處的強交換耦合而難以在緊密接觸的兩個鐵磁層中產生和檢測自旋電流。因此，迄今為止進行的實驗大多采用單個 FM 層或 FM/NM/FM 夾層結構。在這兩種情況下，由於表面和介面效應不能被忽視，很難將實驗結果直接與 FM 層中產生的各種型別的自旋電流關聯起來。

近日，新加坡國立大學吳義宏教授團隊報道了在非共線反鐵磁錫化錳/鐵磁（Mn₃Sn/FM）雙層結構裡的自旋態的電流驅動翻轉。非共線反鐵磁中的強大反常霍爾效應以及和相鄰鐵磁層間較弱的磁耦合使得我們能夠探測從鐵磁層中產生的自旋電流，而不需要依賴於增加額外的一層中間層來去除兩層磁體的磁耦合。透過使用Ni, Fe, NiFe, CoFeB等不同的鐵磁材料，實驗觀察到了Mn₃Sn的不同翻轉極性，這表明在這些不同的鐵磁材料中產生了不同極化方向的自旋電流，同時Mn₃Sn的翻轉極性和鐵磁材料的反常霍爾電阻的符號相關。除此之外，實驗還觀察到了無場電流驅動翻轉，這表明了從鐵磁材料中還能產生面外極化方向的自旋電流。這項研究為鐵磁體中橫向自旋電流的產生提供了直接證據，也為電學操控反鐵磁狀態提供了一條替代途徑。此外，與之前利用反鐵磁作為自旋電流源控制鐵磁狀態的研究不同，本研究提出了相反的做法，這在之前還沒有報道過。

該工作以“Electrical
Spin State Manipulation in All-Magnet Heterojunctions Using a Ferromagnetic
Spin Source”為題發表在Advanced Materials上。該論文的第一作者為新加坡國立大學研究員謝航博士，通訊作者為吳義宏教授。課題組近年來聚焦基於鐵磁、反鐵磁結構裡的自旋電荷相互轉換，和基於自旋軌道矩的磁性感測器及其在位置探測和生物醫學等領域上的應用。

圖1(A)展示了實驗中用到的層狀結構和相應的TEM電鏡圖。錫化錳Mn₃Sn薄膜由磁控濺射生長。不同的鐵磁材料在錫化錳退火之後生長以避免相互擴散。從TEM圖可以看出Mn₃Sn和Ni之間形成了清晰的介面而沒有明顯的相互擴散。圖1(B)是不同厚度的Mn₃Sn的XRD圖案，從中我們可以看到多峰，表明錫化錳多晶的特性。圖1(C)展示了Mn₃Sn/Ni在面外場下的M-H迴路，由此可以提取出Mn₃Sn（垂直各向異性，有磁滯）和Ni（面內各向異性，沒有磁滯）各自的貢獻。圖1(D)-(G)展示了Mn₃Sn/FM (FM=Ni, Fe, NiFe, CoFeB)的反常霍爾電阻。從中可以看出，Mn₃Sn/FM也包含兩個部分，具有磁滯的部分來源於Mn₃Sn，而另一沒有磁滯的部分則來源於FM。

圖1. (A) 該研究的樣品層狀結構。(B)
Mn₃Sn的薄膜的XRD圖案。(C) Mn3Sn/Ni雙層結構的M-H迴路和各層貢獻的分量。(D-G) Mn₃Sn/FM（FM=Ni, Fe, NiFe, CoFeB）的反常霍爾效應曲線和各層貢獻的分量。

Mn₃Sn和FM之間的較弱的磁耦合和各自保留的磁特性將有利於探究以FM層為自旋源的SOT驅動翻轉。圖2A展示了Mn₃Sn/FM雙層結構在不同FM下的電流驅動翻轉回路。由圖可以看出Mn₃Sn在所有結構中都呈現出了可確定性翻轉，其中，Mn₃Sn/Ni和Mn₃Sn/NiFe的翻轉極性和Mn₃Sn/Pt的相同，Mn₃Sn/Fe和Mn₃Sn/CoFeB的翻轉極性和Mn₃Sn/Ta的相同。這表明Ni和NiFe的自選霍爾角（SHA）和Pt符號一樣，而Fe和CoFeB的SHA則與Ta符號一樣。圖2B比較了Mn₃Sn/FM和Mn₃Sn/NM的翻轉比率，從中可以看出Mn₃Sn/FM的翻轉比率（Mn₃Sn/Ni中是39%，Mn₃Sn/CoFeB中是25%）和後者相當，表明了FM能作為有效的自旋源。電流驅動翻轉在磁光克爾效應顯微鏡下也同樣被觀察到，其結果和電學測量一致（圖2C-D）。除此之外，透過進一步的外加輔助場相關性實驗（圖2E-G），研究者確定了Mn₃Sn/FM中Mn₃Sn的翻轉主要由y方向極化的自旋電流所引入的類阻尼SOT驅動。

圖2. (A) Mn₃Sn/FM的電流驅動翻轉曲線。（B）Mn₃Sn/FM和Mn₃Sn/NM在不同FM和NM下的翻轉比率。(C-D) Mn₃Sn/Ni和Mn₃Sn/Fe在不同方向的電流和外加輔助場下的磁光霍爾效應圖。(E-G) Mn₃Sn/Ni和Mn₃Sn/Fe在不同面內輔助場幅度和角度下Mn₃Sn的翻轉比率。

雖然以上的翻轉主要符合基於傳統自旋霍爾效應的設想，然而在無外加輔助場時，研究者也觀察到了具有很小翻轉比率（3%）的可重複翻轉（圖3A）。另外，無場翻轉的極性和FM層的面內磁化方向有關。這表明了鐵磁層除了能產生傳統的y方向的自旋，還能產生z方向的自旋，並以此驅動無輔助場翻轉。圖3B-C展示了Mn₃Sn的翻轉比率和臨界電流密度隨FM厚度變化的趨勢，圖3D則展示了在不同Mn₃Sn厚度下的翻轉比率。此外，實驗還探究了Mn₃Sn/Ni/Fe三層結構的反常霍爾效應和電流驅動翻轉。由圖3E-F可以看出即使Ni/Fe的整體AHE符號和Fe一樣（Fe的AHE訊號幅度大於Ni），但是Mn₃Sn/Ni/Fe中Mn₃Sn的翻轉極性和Mn₃Sn/Ni的一樣，這表明Mn₃Sn的翻轉主要受到相鄰鐵磁層中自旋電流的主導。以上結果共同表明了鐵磁材料中的自旋電流主要是由體效應而非介面效應產生。

圖3. (A) Mn₃Sn/Ni和Mn₃Sn/Fe在無輔助場下的電流驅動翻轉。(B-C) Mn₃Sn在不同FM厚度下的翻轉比率和臨界電流密度。（D）Mn₃Sn在不同Mn₃Sn厚度下的翻轉比率。(E-F) Mn₃Sn/Ni/Fe的AHE和電流驅動翻轉曲線。

圖4A-B描繪了在外加不同方向的面內輔助場時鐵磁層中產生的自旋電流極化方向。與重金屬不同，FM中除了能產生y方向的自旋，還能產生與磁化方向相關的其他方向的自旋 – x方向和z方向的自旋。這使得FM成為更靈活的自旋源，並將在下一代具有更高階功能和更高效率的自旋電子器件中發揮重要作用。最後，該工作還透過比較Mn₃Sn/FM結構中FM的AHE電阻率大小和Mn₃Sn的翻轉臨界電流J_c，發現了1/J_c 和FM中的AHE電阻率呈線性關係。因此，AHE電阻率可以作為一個很好的衡量FM中電荷-自旋轉換效率的指標。