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自旋極化雷射是一種獨特的相干光源，它透過自旋極化的載流子受激輻射來實現圓偏振雷射發射，在手性光學、自旋電子學和谷電子學等領域展現出巨大的應用潛力。有機-無機雜化鈣鈦礦材料具備強的自旋軌道耦合作用和空穴自旋簡併帶來的獨特能帶結構，同時作為直接帶隙半導體具備優異的雷射發射效能，因此成為自旋極化雷射器研究的有力候選材料。
在國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支援下，化學研究所光化學實驗室趙永生課題組和董海雲課題組近年來一直致力於有機與有機-無機複合雷射材料方面的研究，在高效能有機雷射材料（J. Am. Chem. Soc.2016,138,1118-1121;J. Am. Chem. Soc.2021,143,20249-20255;Angew. Chem. Int. Ed.2023,62,e202309386）、激子極化激元雷射（Nat. Commun.2021,12,3265;Adv. Mater.2022，34，2106095）、有機微納雷射整合器件（Sci. Adv.2015,1,e1500257;Nat. Commun.2019,10,870;Sci. Adv.2021,7,eabh3530）等方面開展了系統性的研究工作。近日，趙永生課題組與董海雲課題組的研究人員利用離子摻雜策略，誘導產生新能級來捕獲部分載流子，抑制了鈣鈦礦材料中由電子-空穴交換作用主導的自旋弛豫機制，從而首次在實驗上實現了鈣鈦礦自旋極化雷射。
錳摻雜鈣鈦礦微晶實現自旋極化雷射
研究人員合成了有機-無機雜化鈣鈦礦微晶MAPbBr3作為研究模型。他們首先利用圓偏振瞬態吸收測試探究了MAPbBr3微晶中的載流子自旋弛豫動力學，揭示了MAPbBr3微晶在雷射狀態下最主要的自旋弛豫途徑是基於電子-空穴交換相互作用的Bir–Aronov–Pikus (BAP)機制。因此，他們提出了Mn離子摻雜策略在MAPbBr3微晶中構築新的能級，透過捕獲部分空穴以削弱電子-空穴交換相互作用，從而延長載流子自旋弛豫壽命。最終，他們首次在鈣鈦礦材料體系中實現了自旋極化雷射，圓偏振度高達27.3%。值得注意的是，摻雜的Mn離子作為典型的磁性離子，能夠增強MAPbBr3微晶中的塞曼效應，並實現磁場對載流子自旋極化度的影響，從而實現了對自旋極化鈣鈦礦雷射的磁操縱。
該工作建立了一種離子摻雜能級控制鈣鈦礦材料載流子自旋極化進而實現可控自旋極化雷射的策略，為設計和最佳化面向高效能自旋光電子器件的鈣鈦礦材料提供了重要的科學依據。相關研究成果發表在Nature Communications期刊上（https://www.nature.com/articles/s41467-024-55234-6）。論文第一作者為博士生李鵬昊，通訊作者為董海雲研究員和趙永生研究員。
光化學實驗室
2025年1月6日
來源：中國科學院化學研究所
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