多鐵亦拓撲磁電越魔角

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Making impossible possible
We do not do the possible
While we do do some impossible
When an impossible goes to the possible
We are then asked what the possible deserves for
世間何物可難為,
唯我將生作是非竭盡風華成夢想,
焉知夙願可朝暉
1736 年才 29 歲的尤拉,向聖彼得堡科學院遞交了《哥尼斯堡的七座橋》的論文,自此開創了數學的一個新分支——圖論與幾何拓撲[摘自百度]
拓撲學是數學概念,一般不作為大學本科非數學專業的主修課程,可見非常複雜。新世紀以來,拓撲與物理學緊密結合,湧現了諸如拓撲絕緣體、拓撲半金屬、拓撲超導等一系列新物理概念,形成了拓撲物理學這一新興學科。數年前,華科物理著名系友方忠老師回母校做講座,其中提到:如果將物理學分為兩半,那拓撲物理學是其中的一半。筆者則從凝聚態物質角度體會這一觀點:絕緣體、金屬、超導皆可拓撲;磁性、非磁性也都拓撲;聲、光還能拓撲。由此,說拓撲物理佔物理學的一半,也不無道理。
方老師的講座從麵包圈變幻為水杯的故事開始,逐漸引申到動量空間的能帶拓撲 (如圖 1 所示),形象生動,讀者很受感染而又不明覺厲。這類動量空間的能帶拓撲,至今仍是拓撲物理學的焦點。其中,費米能級附近的非平庸能帶結構,可以帶來系列新穎的物理效應,例如大名鼎鼎的量子反常霍爾效應等。
1. (a) 哥尼斯堡的七橋問題:七座橋連線一條河和兩個小島。從河的兩岸或者兩個島的任意一點出發,透過每座橋有且僅一次,能否回到起點?尤拉給出否定答案,開啟了拓撲學。(b) 麵包圈和水杯具有同樣的拓撲屬性——一個孔。(c) 動量空間的能帶拓撲導致了穿越禁帶的邊緣表面態。(d) 實空間的織構拓撲,其中上圖是鐵電疇的渦旋和反渦旋成對出現,下圖是磁斯格明子 [Nature Rev. Mater. 2, 17004 (2017)](a-c) 圖片來自網路。
大約 2010 年以來,陸續有文獻報道了多鐵材料也能拓撲,包括 Cu2OSeO中的磁斯格明子、六角結構錳氧化物中的鐵電渦旋疇等,如圖 1 所示。這些拓撲結構是實空間的,對應的材料大多是普通絕緣體,能帶結構平庸,不同於動量空間的能帶拓撲。實空間拓撲也廣泛見於其它磁性、鐵電性、極性晶體結構,或具有手性特徵等材料體系。Rutgers  University Sang-Wook Cheong 對此有撰文綜述[Nature Rev. Mater. 2, 17004
(2017)]
。對於鐵電體,拓撲疇壁的電導是有意思的課題,但其導電性和傳統鐵電疇壁的電導有什麼區別,尚未可知。線性磁電 Cr2O中的拓撲表面磁性,起源於表面等效電場,不依賴於樣品形狀等特徵,據說可以廣泛存在於線性磁電體系。
比較有意思的是,這種拓撲表面磁性,能夠透過介面耦合帶來許多新效應,例如電場控制的交換偏置,甚至是拓撲 Hall 效應等。
磁性 / 鐵電 / 多鐵材料在實空間的拓撲,代表了拓撲物理學的一個分支,與動量空間拓撲並列。但是,前者受到的關注度遠不及後者。更為關鍵的是,這些拓撲結構似乎和多鐵的核心——磁電耦合沒太大關聯。例如,六角錳氧化物中的渦旋疇,主要是鐵電極化的體現。Cu2OSeO中磁斯格明子,能夠導致磁電耦合,但效應極其微弱。
多鐵性很神奇,其中發生了很多 impossible possible 的事情。例如,磁性與鐵電性兩種互斥的基本屬性居然能夠共存並耦合,而且這類材料還很多。有現代整合鐵電之父之稱的 James F. Scott,曾發表題為《Multiferroic
magnetoelectric fluorides: why are there so many magnetic ferroelectrics?
》的論文,似乎暗示了一些神秘之謎。
神奇的事情,常常發生於不經意之間。2022 年是多鐵領域處於低潮、但依然穩定發展的一個年份。這一年中,發現 TbMnO­3 磁致多鐵性的 T. Kimura,更加專注於研究鐵軸性 (ferroaxial),發現 RMn2系列多鐵材料的S. -W. Cheong 則忙於推廣他的 SOS (symmetry operation
similarity)
對稱性理論,如此等等。正當大家忍受著多鐵領域在低能級巡遊的時候 (甚至可能很多的研究者已假裝不再“關注”多鐵),兩篇關於拓撲磁電耦合的論文吸引了筆者的注意:
(1) 中國科學院物理研究所龍有文老師與合作者,報道了立方結構鈣鈦礦 TbMn3Cr4O12 中非可定向羅馬面。其中,自旋磁矩在三維空間中球面上轉動,磁致電極化也隨之演化、並構成了非定向羅馬面,展示了羅馬面所對應的物理實現及其表現出來的路徑依賴的磁電耦合效應[Nature Commun. 13, 2373 (2022)]
(2) 義大利學者領銜的國際團隊,在經典多鐵材料 GdMn2O中,觀測到磁場沿魔角方向升降場,出現拓撲磁電開關效應 [Nature 607, 81 (2022)]。該磁電過程,對應於微觀自旋的拓撲繞數 (winding number) 守恆特徵、一個拓撲學中時常提及的特徵。
這兩篇論文,很好地展示了拓撲學和磁電耦合出人意料的交叉。與前文提及的動量空間中定義的拓撲、實空間中定義的拓撲兩種不同的是,拓撲磁電體現了系統歷經一系列磁電狀態時的軌跡特徵。而這個軌跡,在物態相空間 (phase space) 中構成拓撲非平庸的閉合迴路。我們姑且稱之為相空間定義的拓撲,或引數空間定義的拓撲。
筆者之一在南京大學讀博期間,就開展過 GdMn2O5 的研究,還發表了一篇小論文 [Appl. Phys. A 96, 991 (2009)]。據說這篇論文是國內較早 (也可能是第一篇) 報道熱釋電方法測量多鐵的文章。就是這麼一絲關聯,筆者仔細閱讀了義大利隊伍的 GdMn2O5 論文,大概總結了如下幾點:
(1) RMn2O的磁互動作用複雜,一般在 T以下會出現若干相變。典型如 DyMn2O5 T~ 40 K 以下還有三個額外轉變。但是,GdMn2O只有 TC 處一個相變,非常乾淨。與此同時,Gd 的參與,使得系統的電極化達到 P ~ 0.3 μC / cm2,是多鐵材料中最大值之一。
(2) GdMn2O有兩個反鐵磁 L1 L2分別偏離 a ± 10°,即魔角角度。當磁場沿魔角連續掃場 2 次時,其中一條反鐵磁鏈上的磁矩旋轉一週,繞數為 1。對應的電極化反轉兩次,如圖 2 所示。理論計算顯示,僅當磁場沿魔角時,系統自由能極小值才會形成這樣一個通道。並且,實驗上,只在溫度為 T = 2 K 才會發生這麼神奇的事情。
2. (a) GdMn2O5 的晶體結構和磁結構示意圖:Mn 磁矩形成兩條反鐵磁鏈 L1 L2,相對 a 軸傾斜 ± 10°S1 – S8 表示 Gd 磁矩。(b) 磁場沿魔角連續掃場兩次,反鐵磁鏈 L1 的磁矩順時針轉動一週,L2 的磁矩在平衡位置附近作擺動,系統順序經歷狀態 1 – 2 – 3 – 4
– 1
(c) 對應地,電極化 P 出現兩次反轉:P1 = -P3, P2 =
-P4
。這一過程中,拓撲繞數 Q = 1,類似於麵包圈拓撲。
作為多鐵性的鐵粉,一個自然而然的疑問是:能不能引入電場,透過逆磁電效應,獲得更加穩定的拓撲磁電行為呢?這個思路有幾點考慮:
(1) 該思路的物理基礎是:GdMn2O是磁致多鐵體,其磁電耦合可以很強,引入電場可能有效果。
(2) 實現這一思路的一個難點源於磁致多鐵,即磁序參量是獨立序參量,而鐵電序參量則是降格的受磁序參量控制的、非獨立的自由度。因此,磁控電容易,但電控磁不太容易,尤其是在這類交換伸縮機制的體系中罕見。
(3) 另一個難點是,GdMn2O中電極化的反轉勢壘很高,文獻中還沒有報道過鐵電回線。雖然熱釋電方法可以反轉電極化的,但直接電場翻轉則很困難,雖然未必就一定不可能。對比之下,居然單純用磁場能夠反轉其中的電極化,想想還是挺神奇的。
3. (a-b) 電場作用下,磁場 H // a (非魔角) 也能實現拓撲磁電過程 1 – 4 – 3 – 2 – 1(c-d) 在最大磁場處反轉電場 E,則可以獲得拓撲磁電過程 1 – 2 – 3 – 4 – 1,與單純磁場沿魔角所產生的拓撲磁電軌跡一致。引入電場,順時針和逆時針的磁電過程都可以實現,就像螞蟻在麵包圈上爬行,既可以順著爬、也可以逆著行,似乎更為合理。
路雖難,重要的是出發。近日,來自華中科技大學的陸成亮與王俊峰、東南大學的董帥等,同合作者一起,利用武漢脈衝強磁場研究了 GdMn2O5 單晶中的磁電效應。實驗結果顯示,引入電場,確實能夠大大拓展獲得拓撲磁電效應的引數空間:磁場已不再限於魔角,實現的溫度也能提高至 TC。並且,透過控制電場方向,能夠實現磁矩順時針 (Q = 1) 和逆時針 (Q = -1) 一週旋轉,如圖 3 所示。結合理論計算,我們認為,其中稀土離子對於減小系統中各狀態之間的勢壘很關鍵。這一點,我們也透過更多不同 RMn2O5 單晶的磁電耦合實驗進行了驗證。
雷打不動的結尾:本文因為文體緣故,不夠嚴謹。描述不到之處,敬請諒解。各位有興趣,還請前往御覽原文。原文連結資訊如下:
Observation of
universal topological magnetoelectric switching in multiferroic GdMn2O5
Haowen Wang, Fan Wang, Ming Yang,
Yuting Chang, Mengyi Shi, Liang Li, Jun-Ming Liu, Junfeng Wang, Shuai Dong, and
Chengliang Lu
Physical Review Letters 134, 016708
(2025)
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.134.016708
備註:
(1) 筆者陸成亮,任職華中科技大學物理學院和強磁場實驗室。筆者董帥,任職東南大學物理學院。
(2) 小文標題多鐵亦拓撲,磁電越魔角乃宣傳式的言辭,不是物理上嚴謹的說法。這裡借用來渲染多鐵性磁電耦合中拓撲帶來的“耦合”,真的是很奇妙的事情。
(3) 圖片拍攝自廬山 (20241028),所展示的實空間形態之蘊涵,讀者請自行想象。小詩 (20151211) 由編輯 Ising 撰寫,原本描寫物理學研究的特徵,發表於 Adv. Phys. 64, 519 (2015) [http://dx.doi.org/10.1080/00018732.2015.1114338]。放在這裡,也算是對這一工作的讚揚。
(4) 封面圖片來自英國牛津大學物理系主頁,展示了磁電耦合中的內在聯絡。其中隱藏的拓撲磁電,等待揭示 [https://www.physics.ox.ac.uk/research/theme/quantum-materials]
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