NpjComput.Mater.：相變過程的隱秘力量：中間相調控熱導率

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物質在經歷相變時，物理和化學性質通常會發生顯著變化，例如固體與液體的轉換不僅影響密度，還會對熱導率、電導率等重要特性產生深遠影響。然而，儘管這些變化具有重要意義，過渡中間相——即相變過程中介於兩種穩定相態之間的過渡階段——卻長期未得到充分研究。傳統的物理化學研究往往側重於穩定相態，而對於過渡階段的關注較少。過渡中間相通常表現出複雜的結構特徵和性質，其研究面臨著顯著的挑戰。其中，研究相變過程時，尤其是在涉及聲子熱輸運等熱傳導行為的情況下，常常依賴於第一性原理方法。具體來說，第一性原理方法通常透過求解聲子玻爾茲曼方程來研究熱導率等性質，這一方法能夠高精度地捕捉材料的晶格振動模式並計算熱導。

然而，這一方法也存在一定的侷限性，特別是它忽略了相變過程中的結構轉變。在相變體系中，材料的晶格結構可能發生劇烈變化，這種變化對熱導率的影響是非常重要的，然而聲子玻爾茲曼方程的傳統方法未能充分考慮這種轉變。因此，研究複雜相變體系時，這一方法可能無法準確描述過渡中間相的熱輸執行為。此外，儘管第一性原理方法在小尺度和單一相態的研究中表現出色，但在處理大規模和複雜體系時，尤其是涉及多相共存和動態相變的情形時，計算資源的消耗非常昂貴。為了實現對大規模體系的有效模擬，往往需要長時間的計算過程，而高昂的計算成本使得這一方法在實際應用中的可行性大大降低。因此，如何在保留計算精度的同時降低計算成本、提高模擬效率，成為了相變研究中亟待解決的問題。

來自湖南大學的秦光照和湘潭大學王慧敏研究團隊，提出了一種相變的創新範例：透過單軸力場觸發的過渡中間相來調節熱傳輸性質。透過機器學習技術擬合原子間勢函式，然後應用於分子動力學方法，模擬新型碳同素異形體Janus-graphene的機械、電學和熱學性質，研究發現過渡中間相顯著抑制了熱導率並在相變點附近引起強烈的各向異性。

他們利用機器學習勢函式方法發現了Janus-graphene在單軸應變下誘導的中間介面相，這種過渡中間相顯著抑制了熱導率並在相變點附近引起強烈的各向異性該研究提出了將主動學習結合最遠點取樣（FPS）方法來構建機器學習勢函式的訓練集的工作流程。這一方法在傳統的從頭算分子動力學（ab initio molecular dynamics, AIMD）方法基礎上進行改進，能夠在資料結構中自動篩選出冗餘結構，從而有效簡化訓練集並降低擬合難度。透過引入主動學習策略和最遠點取樣演算法，本研究能夠有針對性地選擇具有代表性的結構，從而大幅減少冗餘資料，並確保訓練集的多樣性和覆蓋面。與傳統的依賴大量計算的從頭算分子動力學方法相比，這種方法不僅減少了計算資源的需求，還提高了訓練效率和模型的預測精度。

圖 1.開發擴充套件原子間勢能函式的工作流程。（a）說明機器學習潛在功能開發的工作流程。（b）透過不同的取樣方法獲得的構型數量，包括純 AIMD模式、On-the-fly模式和結合On-the-fly和最遠點取樣（FPS）方法模式。（c）損失函式相對於訓練步驟數的收斂性。（d）訓練集和測試集的能量（以 meV/atom為單位）、力（以 meV/Å 為單位）和位力（以 meV/atom為單位）的均方根誤差（RMSE）。（e）訓練集（包括 1,925 個配置）和（f）測試集（包括 19,216 個基於主成分（PC）分析技術的構型，其中 PC1 和 PC2 代表兩個最大的主成分。（g）機器學習勢（MLP）和密度泛函理論（DFT）計算的聲子色散。

圖 2.靜態物理特性。（a）單軸力場示意圖及原子結構轉變。10% 應變之前和之後分別代表初始和最終階段。（b）從負（NPR）到正（PPR）泊松比行為的轉變示意圖。0 K 時（c）應變、（d）泊松比和（e）應力的比較。（f）由於應變工程相變，從半導體到半金屬的帶隙演變。相變前和（h）後電子能帶結構（g）的轉變。

該方法有潛力提升各類機器學習驅動的模擬和預測任務的效能，特別是在需要處理複雜大規模資料集時，能夠有效提升效率並減少不必要的計算負擔。因此，這一方法為機器學習在物理化學領域中的應用開闢了新的思路，併為相關技術的發展提供了理論依據和實踐指導。該文近期發表於npj Computational Materials10,: 280 (2024)，英文標題與摘要如下，點選左下角“閱讀原文”可以自由獲取論文PDF。

Dynamic mesophase transition induces anomalous suppressed and anisotropic phonon thermal transport

Linfeng Yu, Kexin Dong, Qi Yang, Yi Zhang, Zheyong Fan, Xiong Zheng, Huimin Wang*, Zhenzhen Qin, and Guangzhao Qin*

The physical/chemical properties undergo significant transformations in the different states arising from phase transition. However, due to the lack of a dynamic perspective, transitional mesophases are largely underexamined, constrained by the high resources burden of first-principles. Here, using molecular dynamics (MD) simulations empowered by the machine learning potential, we proffer an innovative paradigm for phase transition: regulating the thermal transport properties via the transitional mesophase triggered by a uniaxial force field. We investigate the mechanical, electrical, and thermal transport properties of the two-dimensional carbon allotrope of Janus-graphene with strain engineered phase transition. Notably, we found that the transitional mesophase significantly suppresses the thermal conductivity and induces strong anisotropy near the phase transition point. Through machine learning-driven MD simulations, we achieved high-precision atomic-level simulations of Janus-graphene. The results show that thermal vibration-induced intermediate amorphous or interfacial phases induce strong and anisotropic interfacial thermal resistance. The investigation not only endows us with a novel perspective on mesophases during phase transitions but also enhances our holistic comprehension of the evolution of material properties.