NpjComput.Mater.：不再“碰運氣”的催化劑研發：拓撲模型點石成金

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在異質催化研究中，構建具有目標吸附效能的催化活性位點是實現高效催化劑設計的核心問題之一。近年來，儘管前向設計方法結合了高通量密度泛函理論（DFT）計算與機器學習，已在揭示結構—效能關係方面取得重要進展，但要實現真正意義上的逆向設計，即從目標效能出發反推理想結構，尤其是在高熵合金（HEAs）等結構複雜體系中，仍面臨顯著挑戰。傳統模型往往難以兼顧物理可解釋性、三維結構敏感性和生成能力。

Fig. 1 | Overview of feature extraction, dataset construction, and workflow for energy prediction and interface design.

近日，北京大學深圳研究生院潘鋒教授、北京雁棲湖應用數學研究院李京豔助理研究員、廈門大學鄭世勝特任副研究員等，提出了一種具有物理可解釋性的拓撲驅動生成模型框架（PGH-VAEs），相關成果已發表於npj Computational Materials（2025, 11:147）。該研究透過引入“持續GLMY同調”（persistent GLMY homology, PGH）這一新型代數拓撲工具，首次實現了在三維結構層面精確表徵催化活性位點的拓撲特徵，並以此為指導，實現效能導向的結構生成。

Fig. 2 | Workflow for coordination and ligand feature extraction of active sites.

GLMY同調是由著名數學家丘成桐先生及其合作者提出的一類基於路徑復形（path complex）的同調理論，能夠有效刻畫有向、非對稱圖形的整體結構特徵，在處理非歐幾里得空間中的結構建模任務中具有獨特優勢。研究團隊將GLMY同調及持續GLMY同調（PGH）引入材料結構表徵中，提取出反映活性位點微結構差異的拓撲不變數，並將其與元素配體資訊相結合，構建了雙通道的結構表示方法，分別編碼局域配位效應與遠場調控效應。

Fig. 3 | PGH-VAEs: encoding, generation, and prediction workflow.

模型採用變分自編碼器（VAE）架構，在半監督學習機制下訓練了一個可解釋的潛在空間。儘管訓練資料僅包含約1159條經DFT標註的吸附能資料，團隊透過引入梯度提升迴歸器（GBRT）擴充套件資料標籤，提升了潛空間學習的穩定性與泛化能力。最終，PGH-VAEs在*OH吸附能預測中的平均絕對誤差為0.045 eV，達到當前結構生成模型的領先水平。

研究進一步發現，PGH拓撲特徵中的Betti數與吸附效能之間具有顯著的線性相關性，特別是零維與二維特徵（分別對應原子連通性與局域空穴結構）對效能預測最為關鍵。這一發現不僅揭示了結構敏感性背後的數學機制，也提升了生成模型的物理可解釋性。藉助這一潛空間，模型成功生成了具有優異吸附效能的結構構型，其中以Pt/Pd為橋位、遠場以Ru原子調控的三原子組合被反覆識別為最優構型。進一步理論分析表明，Ru相較於Ir與Rh在調節d帶中心位置方面更具優勢。

Fig. 4 | Demonstration of PGH-VAEs on active sites design and optimization.

基於模型生成結果，研究團隊還提出了不同晶面下的最優組分比例：在(111)晶面為Pt:Pd:Ru = 0.7:0.2:0.1，在(211)晶面為3:3:4。這一結論為實驗工作者在實際催化劑合成中的成分設計與晶面選擇提供了定量指導。與傳統依賴大量DFT資料和高計算成本的催化劑篩選方法相比，PGH-VAEs框架具備更高的資料利用效率、結構可解釋性和潛在的可擴充套件性。該研究不僅為催化活性位點的逆向設計提供了新的思路，也展示了代數拓撲工具在材料科學前沿中的應用潛力。