海歸學者發起的公益學術平臺
分享資訊，整合資源
交流學術，偶爾風月
二次諧波產生（SHG）是一種在中心反演（P）對稱性被破壞的材料中，在光照下會產生頻率加倍的光訊號的效應，被廣泛應用於製造雷射器，設計各種光學器件以及探測材料的各種對稱性和物理性質。P對稱性通常由晶格結構破壞，會產生時間反演（T）操作下不變的SHG——crystal SHG; 更有趣的是，P對稱性可以單獨由材料的磁序破壞，從而產生對應的T操作下反號的SHG——MSHG。兩者在T操作下（即翻轉磁矩）可以實現干涉相長和干涉相消兩種狀態，從而改變SHG訊號,根據體系對稱性的不同產生豐富的光學現象，稱為非線性磁光（NLMO）效應。然而，早期實驗對NLMO效應的研究集中在體材料中，而他們的MSHG總是遠小於crystal SHG,從而導致兩者的干涉效應很弱，其應用受到極大限制。柳暗花明，最近的實驗在二維磁性材料中觀測到了巨大的MSHG,如雙層反鐵磁CrI3,比一些具有巨大crystal
SHG的二維材料如MoS2還要大。
SHG的二維材料如MoS2還要大。
受此啟發，來自中物院研究生院葉萌課題組、清華大學物理系徐勇/段文暉團隊透過第一性原理計算和對稱性分析研究了同時具有crystal SHG和MSHG的二維磁性材料，成功在其中揭示了一類巨大且可調控的NLMO效應。他們發現不同於以往實驗研究的體材料，某些二維磁性材料，如三層CrI3和單層Cr2I3Br3，可在特定入射光頻率處具有振幅相當的crystal
SHG和MSHG，可以在磁矩翻轉下產生最大化的干涉效應，使線偏振SHG偏振面旋轉90°，開啟或關閉圓偏振SHG光強，同時在固定磁構型時可以選擇性導通某種手性的圓偏振光——即100%的SHG圓二色性。這些效應在單層材料中可以實現磁場調控的線偏振光偏振轉換器、圓偏振光光開關和濾波器，在多層材料中還可以用於區分精細的磁構型。此外，作者還推匯出了實現這些效應所需的SHG振幅和相位條件，並提出了利用二維材料的高度可調控性，透過調節層間距、自選軌道耦合強度、堆垛工程等方法來調控crystal
SHG和MSHG的絕對和相對大小，達到兩者振幅相當，從而廣泛地實現這類巨大的NLMO效應。最後，他們還透過CrBr3和多層VSe2驗證了這些調控方法的有效性和可遷移性，證明了這些巨大的NLMO效應是可調控的。
SHG和MSHG，可以在磁矩翻轉下產生最大化的干涉效應，使線偏振SHG偏振面旋轉90°，開啟或關閉圓偏振SHG光強，同時在固定磁構型時可以選擇性導通某種手性的圓偏振光——即100%的SHG圓二色性。這些效應在單層材料中可以實現磁場調控的線偏振光偏振轉換器、圓偏振光光開關和濾波器，在多層材料中還可以用於區分精細的磁構型。此外，作者還推匯出了實現這些效應所需的SHG振幅和相位條件，並提出了利用二維材料的高度可調控性，透過調節層間距、自選軌道耦合強度、堆垛工程等方法來調控crystal
SHG和MSHG的絕對和相對大小，達到兩者振幅相當，從而廣泛地實現這類巨大的NLMO效應。最後，他們還透過CrBr3和多層VSe2驗證了這些調控方法的有效性和可遷移性，證明了這些巨大的NLMO效應是可調控的。
這項研究豐富了對NLMO效應的理解，增強了其應用，並提供了新的方法來調控不同型別SHG大小，為二維磁性材料的應用提供了新的可能性。
該文近期發表於npj Computational Materials | (2024) 10:79，英文標題與摘要如下，點選左下角“閱讀原文”可以自由獲取論文PDF。
Fig. 1 | Concept of NLMO effects.
Fig. 2 | Atomic structures and SHG of the representative 2D magnets.
Fig. 3 | NLMO effects in representative 2D magnets.
Giant and controllable nonlinear magneto-optical effects in two-dimensional magnets
Dezhao Wu, Meng Ye, Haowei Chen, Yong Xu & Wenhui Duan
The interplay of polarization and magnetism in materials with light can create rich nonlinear magneto-optical (NLMO) effects, and the recent discovery of two-dimensional (2D) van der Waals magnets provides remarkable control over NLMO effects due to their superb tunability. Here, based on first-principles calculations, we reported giant NLMO effects in CrI3-based 2D magnets, including a dramatic change of second-harmonics generation (SHG) polarization direction (90°) and intensity (on/off switch) under magnetization reversal and a 100% SHG circular dichroism effect. We further revealed that these effects could not only be used to design ultra-thin multifunctional optical devices but also to detect subtle magnetic orderings. Remarkably, we analytically derived conditions to achieve giant NLMO effects and proposed general strategies to realize them in 2D magnets. Our work not only uncovers a series of intriguing NLMO phenomena but also paves the way for both fundamental research and device applications of ultra-thin NLMO materials.
媒體轉載聯絡授權請看下方