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手性電荷密度波(chiral CDW)是一種通常出現於低溫下的關聯電子物態，其表現為電荷密度在空間中的週期性調製，並伴隨著破缺鏡面以及中心對稱性的晶格結構畸變。這種物態被認為與許多新奇的物理現象有關，例如非局域霍爾效應，手性庫伯對（chiral Copper pairs），軸子絕緣體（insulator states）等等。但是，到目前為止，人們對手性電密度波形成的機理還沒有一個足夠的認識，目前被發現具有手性電荷密度波的材料也少之又少。理解手性密度波形成的理論機制不僅僅有利於發現合成更多的舉要該物態的材料，更有利於深入研究相關的物性。
中國科學院理論物理研究所的張田田副研究員團隊，結合理論分析以及第一性原理計算，提出在透過電聲耦合誘導的電荷密度波相變體系中，手性聲子（chiral phonon）的軟化是一種誘導手性電荷密度波的可能機制，如圖1所示。同時，他們透過計算考慮多聲子熱擴散效應的X射衍，首次提出了X射線衍射峰的各向異性可作為實驗上探測手性電荷密度波的有效標記。
手性聲子是一種特殊的晶格激發，其實空間影像對應原子的圓極化運動（如圖1）。這種聲子模式可存在於不具備鏡面（2D）以及中心對稱性（3D）的系統中。當該聲子模式對應的電聲耦合強度足以使得該模式發生軟化後，便會導致一種螺旋式的晶格畸變以及電荷密度分佈，即手性電荷密度波態。該團隊計算了單層TiSe2的聲子譜，發現了其中非手性聲子的軟化，會誘導形成非手性電荷密度波態，而手性聲子的軟化則會導致手性電荷密度波的形成，這在數值計算上驗證了該理論的正確性（如圖2所示）。
圖 1 （a）聲子在溫度降低當臨界點（Tcdw）時聲子發生軟化。（b）若該聲子不是手性聲子，其模式不會破壞鏡面，以及中心對稱性，對應於非手性CDW態（d）。（c）若該聲子是手性聲子，其模式破壞了鏡面，以及中心對稱性，對應於手性CDW態（e）。
圖2透過外場調控（a），使得由鏡面對稱性聯絡的聲子模式的軟化程度不同（b），進而誘匯出軟化的手性聲子。對應於破缺了鏡面對稱性的聲子模式（c）。
結合這項理論，該團隊提出非線性電/磁致伸縮效應（nonlinear electro-/magnetostrictive effect）可作為調控手性電荷密度波的有效途徑。此外，當前探測手性電荷密度波的實驗方法仍有待拓展。通常，手性電荷密度波可以利用鏡面對稱的動量點上衍射峰的強度不同來表徵。然而衍射峰的強度區別往往取決與很多因素，並且這種區別亦可能不甚明顯。該團隊在考慮了多聲子的熱散射效應後，計算了更符合實際情況的X射線衍射。他們發現，對於手性電荷密度波態，X射線衍射斑點的各向異性也破缺了鏡面對稱性（圖3），相較於非手性結構呈現出明顯的偏轉。這證明了衍射峰的各項異性亦可作為探測手性電荷密度波的實驗手段。
圖3 考慮了多聲子散射效應後，計算得到的XRD衍射圖譜。非手性聲子對應的XRD峰的各向異性保持了鏡面對稱性（左圖），而手性聲子對應的XRD峰的各向異性破壞了鏡面對稱性（右圖）。
該研究給出了一種手性電荷密度波相變的機制、探測和調控方法、以及新的實驗觀測手段，為關於手性電荷密度波以及相關物性的研究奠定了堅實的基礎。該文近期發表於npj Computational Materials10: 264 (2024)，英文標題與摘要如下，點選左下角“閱讀原文”可以自由獲取論文PDF。
Understanding chiral charge-density wave by frozen chiral phonon
Shuai Zhang, Kaifa Luo & Tiantian Zhang
Charge density wave (CDW) is discovered within a wide interval in solids, however, its microscopic nature is still not transparent in most realistic materials, and the recently studied chiral ones with chiral structural distortion remain unclear. In this paper, we try to understand the driving forces of chiral CDW transition by chiral phonons from the electron-phonon coupling scenario. We use the prototypal monolayer 1T-TiSe2 as a case study to unveil the absence of chirality in the CDW transition and propose a general approach, i.e., symmetry-breaking stimuli, to engineer the chirality of CDW in experiments. Inelastic scattering patterns are also studied as a benchmark of chiral CDW (CCDW, which breaks the mirror/inversion symmetry in 2D/3D systems). We notice that the anisotropy changing of Bragg peak profiles, which is contributed by the soft chiral phonons, can show a remarkable signature for CCDW. Our findings pave a path to understanding the CCDW from the chiral phonon perspective, especially in van der Waals materials, and provides a powerful way to manipulate the chirality of CDW.
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