NpjComput.Mater.：晶體與分子性質的高效準確預測：新型通用圖神經網路

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當前在材料、化學等領域中，用於材料性質預測或機器學習勢模型開發的圖神經網路（GNN）設計，本質上都在嘗試對晶體或分子結構所包含的所有資訊進行完備表示，從而準確學習結構-組分-性質之間的物理規律，實現從晶體或分子結構到材料性質的精準預測。

晶體或分子結構主要包含以下資訊：

結構中每個組分（元素）的資訊；
每個元素位點的鄰居的幾何拓撲資訊；
每個元素位點鄰居的電子相互作用資訊；
晶體結構的對稱性資訊；
結構中元素位點之間的遠端相互作用資訊。

基於這五點，GNN的設計中應包含相應的元件：首先，節點的元素嵌入表示通常基於預訓練的元素週期表知識；其次，為了準確地描述元素位點鄰居的幾何拓撲，從早期的CGCNN透過成鍵二元系統（節點代表原子，邊代表原子連線）傳播資訊，到iCGCNN引入基於Voronoi單元格的脊來確定原子間邊緣，捕捉區域性幾何關係，再到ALIGNN採用二面角-角度-成鍵的多層巢狀子圖或Line Graph表示多元相互作用，以及GeoCGNN使用高斯徑向基函式和Monkhorst Pack特殊點的k點網格平面波編碼區域性幾何資訊，最後到M3GNet的多體相互作用模組設計，逐步完善了幾何拓撲的描述；第三，針對位點鄰居的電子相互作用表達，雖然直接引入類似DFT中“贗勢”的策略難以實現，但透過間接方法如DPA-2的多工預訓練（學習多種化學與材料體系）或構建原子特徵時引入電負性、電離態、外層電子數和氧化態等高維嵌入，以及CHGNet透過顯式包含磁矩學習電子軌道佔據，增強了對電子相互作用的描述；第四，對於晶體結構的對稱性資訊，主要採用等變GNN元件設計，如E(3)等變性元件，確保模型能夠處理晶體結構的對稱性變化，例如Graphormer架構中實現SO(3)-等變向量處理以適應旋轉對稱性；第五，針對位點之間的遠端相互作用資訊，主要透過訊息傳遞框架實現，如CHGNet透過圖卷積層傳播資訊捕捉長程相互作用，或MEGNet引入全域性狀態資訊參與圖更新，以及Graphormer使用Transformer架構處理長距離依賴關係，從而實現對結構中遠端相互作用的有效表示。

上海交通大學汪洪和惠健研究團隊的杜紅偉等提出的DenseGNN模型在晶體或分子結構的資訊表示方面，針對上述五點資訊進行了相應的設計和最佳化，具體如下：

1. 每個組分（元素）資訊。DenseGNN透過Local Structure Order Parameters Embedding (LOPE)策略來最佳化原子的嵌入表示。LOPE包括原子嵌入和方向解析嵌入，透過徑向分佈函式（RDF）和高斯視窗函式的乘積積分來描述區域性原子環境，從而提供關於區域性原子環境的資訊，如鄰近原子的密度和分佈。

2. 每個元素位點的鄰居的幾何拓撲資訊。DenseGNN利用LOPE策略來捕捉原子的區域性環境和配位資訊。LOPE透過計算中心原子與鄰近原子之間的距離，並考慮鄰近原子相對於中心原子的方向，提供更詳細的區域性原子環境描述，包括方向和各向異性資訊。

3. 每個元素位點鄰居的電子相互作用資訊。DenseGNN直接在構建原子特徵時，引入電負性、外層電子數和氧化態，嵌入到高維空間等策略提供電子相互作用資訊的表示。雖然沒有直接引入類似DFT中的“贗勢”策略，但DenseGNN透過LOPE和Dense Connectivity Network (DCN)的設計，能夠間接從材料性質的反饋中捕捉到電子相互作用的資訊，尤其是在多體位點間相互作用的表達上。

4. 晶體結構的對稱性資訊。DenseGNN的架構中實現了E(3)-等變圖網路設計，以適應晶體結構的平移，旋轉對稱性等。

5. 元素位點之間的遠端相互作用資訊。DenseGNN透過和層次節點-邊-圖殘差網路（HRN）來構建非常深的GNN，這有助於捕捉元素位點之間的遠端相互作用資訊。DCN設計使得每個圖卷積層可以直接訪問所有前層的特徵資訊，從而實現有效的特徵重用和資訊傳播。