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晶體或分子結構主要包含以下資訊:
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結構中每個組分(元素)的資訊;
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每個元素位點的鄰居的幾何拓撲資訊;
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每個元素位點鄰居的電子相互作用資訊;
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晶體結構的對稱性資訊;
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結構中元素位點之間的遠端相互作用資訊。
基於這五點,GNN的設計中應包含相應的元件:首先,節點的元素嵌入表示通常基於預訓練的元素週期表知識;其次,為了準確地描述元素位點鄰居的幾何拓撲,從早期的CGCNN透過成鍵二元系統(節點代表原子,邊代表原子連線)傳播資訊,到iCGCNN引入基於Voronoi單元格的脊來確定原子間邊緣,捕捉區域性幾何關係,再到ALIGNN採用二面角-角度-成鍵的多層巢狀子圖或Line Graph表示多元相互作用,以及GeoCGNN使用高斯徑向基函式和Monkhorst Pack特殊點的k點網格平面波編碼區域性幾何資訊,最後到M3GNet的多體相互作用模組設計,逐步完善了幾何拓撲的描述;第三,針對位點鄰居的電子相互作用表達,雖然直接引入類似DFT中“贗勢”的策略難以實現,但透過間接方法如DPA-2的多工預訓練(學習多種化學與材料體系)或構建原子特徵時引入電負性、電離態、外層電子數和氧化態等高維嵌入,以及CHGNet透過顯式包含磁矩學習電子軌道佔據,增強了對電子相互作用的描述;第四,對於晶體結構的對稱性資訊,主要採用等變GNN元件設計,如E(3)等變性元件,確保模型能夠處理晶體結構的對稱性變化,例如Graphormer架構中實現SO(3)-等變向量處理以適應旋轉對稱性;第五,針對位點之間的遠端相互作用資訊,主要透過訊息傳遞框架實現,如CHGNet透過圖卷積層傳播資訊捕捉長程相互作用,或MEGNet引入全域性狀態資訊參與圖更新,以及Graphormer使用Transformer架構處理長距離依賴關係,從而實現對結構中遠端相互作用的有效表示。
上海交通大學汪洪和惠健研究團隊的杜紅偉等提出的DenseGNN模型在晶體或分子結構的資訊表示方面,針對上述五點資訊進行了相應的設計和最佳化,具體如下:
1. 每個組分(元素)資訊。DenseGNN透過Local Structure Order Parameters Embedding (LOPE)策略來最佳化原子的嵌入表示。LOPE包括原子嵌入和方向解析嵌入,透過徑向分佈函式(RDF)和高斯視窗函式的乘積積分來描述區域性原子環境,從而提供關於區域性原子環境的資訊,如鄰近原子的密度和分佈。
2. 每個元素位點的鄰居的幾何拓撲資訊。DenseGNN利用LOPE策略來捕捉原子的區域性環境和配位資訊。LOPE透過計算中心原子與鄰近原子之間的距離,並考慮鄰近原子相對於中心原子的方向,提供更詳細的區域性原子環境描述,包括方向和各向異性資訊。
3. 每個元素位點鄰居的電子相互作用資訊。DenseGNN直接在構建原子特徵時,引入電負性、外層電子數和氧化態,嵌入到高維空間等策略提供電子相互作用資訊的表示。雖然沒有直接引入類似DFT中的“贗勢”策略,但DenseGNN透過LOPE和Dense Connectivity Network (DCN)的設計,能夠間接從材料性質的反饋中捕捉到電子相互作用的資訊,尤其是在多體位點間相互作用的表達上。
4. 晶體結構的對稱性資訊。DenseGNN的架構中實現了E(3)-等變圖網路設計,以適應晶體結構的平移,旋轉對稱性等。
5. 元素位點之間的遠端相互作用資訊。DenseGNN透過和層次節點-邊-圖殘差網路(HRN)來構建非常深的GNN,這有助於捕捉元素位點之間的遠端相互作用資訊。DCN設計使得每個圖卷積層可以直接訪問所有前層的特徵資訊,從而實現有效的特徵重用和資訊傳播。

Figure 1, Architecture and components of the DenseGNN.

Figure 2, Representation of local chemical environment in crystal structure.

Figure 3, Comparison of test MAE results on MatBench datasets.

Figure 4, Comparison of test MAE results on JARVIS-DFT datasets.

Figure 5, Test MAE changes after fusing DCN and LOPE strategies.

Figure 6, Comparison of edge connections among models on Matbench datasets.

Figure 7, Extrapolation performance test comparison between DenseGNN and reference models.

論文連結:
https://doi.org/10.1038/s41524-024-01444-x
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