原子級精度與強氧化結合:強氧化原子逐層外延技術拓展材料生長新空間|NSR

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過渡金屬氧化物是一類非常重要的材料,在其中發現了包括高溫超導、鐵磁、反鐵磁、電荷密度波等等極其豐富的電子強關聯物相,這些物相對材料的晶格結構以及電子填充數量非常敏感,如何設計,並按照設計精準構築這類氧化物材料,進而實現對材料功能的有效調控,特別是如何實現人工設計的亞穩態,一直是領域內的核心問題。當前針對氧化物生長,包括氧化物分子束外延(OMBE)和脈衝雷射沉積(PLD)等在內的先進薄膜製備技術各有特點。蒸發式的OMBE對元素化學計量比的控制精度較高,可以用原子逐層的方式構築各類複雜的氧化物結構。但受限於所蒸發材料的飽和蒸汽壓,近平衡態的生長需要相對較低的氣體壓強,因此氧化能力受到了一定的限制。相對而言,PLD具有較高靈活性、較低成本,更高的生長速率、以及可以承受更大的生長氣體壓強等等的優點。但PLD控制元素化學計量的方法不夠直觀,對於亞穩的複雜大原胞結構控制能力有所欠缺。
近期,南方科技大學物理系和粵港澳大灣區量子科學中心超導機理實驗室的研究團隊發展了一種名為強氧化原子逐層外延(Gigantic-oxidative atomic-layer-by-layer epitaxy,GOALL-Epitaxy)的技術,該技術在增強氧化能力的同時,確保了人工設計的複雜氧化物結構能夠以原子層級精度生長GOALL-Epitaxy結合了PLD和OMBE二者的優點,在一定程度上有效避免了這兩種方法的侷限性,將氧化能力大幅提升了3-4個數量級,尤其適用於需要極高氧化環境的複雜材料。研究團隊展示了各類複雜的鎳氧化物和銅氧化物材料的生長結果,特別是一個人工設計的高溫超導體的母體——具有交替單層和雙層NiO2的鎳氧化物結構。這一成果展示了GOALL-Epitaxy在材料開發中的潛力,為探索新的高溫超導體和其他強關聯電子系統提供了更廣闊的材料生長引數空間。
此項成果發表於《國家科學評論》2025年第4期,標題為 “Gigantic-oxidative atomic-layer-by-layer epitaxy for artificially designed complex oxides”,南科大的周廣迪博士與量子中心的黃浩亮博士為文章的共同第一作者。
強氧化原子逐層外延技術工作原理及鎳基人工設計結構生長示意
GOALL-Epitaxy的核心是在強氧化環境中“逐層”沉積材料的每一個原子層——其過程類似“搭積木”,將不同的氧化物原子層,逐層精確地堆疊在原子級平滑的基板上,以確保生成人工設計的結構。強氧化能力來源於利用液化提純的臭氧作為氧化源,透過一個特殊的噴嘴,將高濃度的臭氧氣體,以非常高的流量,直接噴向基板表面。這種設計保證了臭氧能夠迅速到達基板,並在高溫下提供持續的高強氧化作用。與此同時,有別於OMBE和PLD,GOALL-Epitaxy在強氧化環境中,使用高能量雷射脈衝,燒灼單金屬元素氧化物靶材,一方面實現了遠高於OMBE的生長壓強,另一方面又實現了與OMBE相同的原子逐層生長的極限精度。與PLD和OMBE相比,GOALL-Epitaxy在高溫和低溫條件下,均具備更靈活的控制能力:在高溫條件下,其強大的氧化能力提升了材料的熱力學穩定性,因而高溫帶來的動力學優勢能提升材料的晶體質量;而在低溫條件下,脈衝雷射沉積所提供的額外粒子動能,也能實現高的晶格質量,同時還可以抑制層間擴散,以適應更廣泛的材料體系和人工結構。這些特性不僅滿足了對新材料設計和探索的需求,也幫助科學家突破了傳統技術在特定材料生長上的侷限。
GOALL-Epitaxy與PLD、OMBE生長引數空間的對比
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