Adv.Mater.：基於應力誘導的單層Janus-GeSe

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在當今科技快速發展的時代，二維（2D）極化材料由於具備獨特的電子輸運特性而備受關注和期待，特別是在滿足裝置小型化的需求上顯示出巨大的潛力。然而，如何在二維體系有效誘導、調控鐵電極化仍充滿挑戰。儘管近年來對本徵和滑移機制的研究日益增多，採用創新機制誘導2D極化的策略依然相對較少。與此同時，作為2D材料的一個重要分支，2D Janus材料由於其獨特的非對稱結構破壞了反演對稱並展現出意想不到的物理和化學特性，成為近年來研究的熱點。因此，將2D Janus與2D極化結合，極有可能使其具備更多新穎的、吸引人的重要物理性質。

近日，華東師範大學極化材料與器件教育部重點實驗室（CLPM）鍾妮教授團隊深入研究了第四主族單硫化物GeSe材料的2D Janus狀態，展示了利用機械力調控極化的新策略。該工作首次利用奈米探針在單層GeSe中引入了一種透過調製翹曲結構產生的新型2D Janus狀態。透過掃描探針顯微鏡、高分辨透射電子顯微鏡和密度泛函理論計算等方法，實現並觀察到了力誘導的原子級不對稱翹曲畸變引起的面外、面內極性。這種Janus狀態在去除外部力學干擾後仍能穩定保持，透過調節滑動方向可以實現切換，為配置新型2D極化材料提供新穎的視角，具有巨大的應用前景。相關成果以“Two-dimensional
Janus Polarization Functioned by Mechanical Force”為題於2024年5月14日線上發表於Advanced Materials上。

圖1. 第一性原理計算區分初始和Janus GeSe。（A-B）初始GeSe的晶體結構和能量圖。（C-D）Janus GeSe的晶體結構和能量圖。（E-F）Janus GeSe的面內面外極化強度分佈圖。

研究人員首先透過奈米探針以一定的剪下力沿著極化（扶手）方向滑動（步驟1），隨後沿z軸施加壓應力進一步增強響應（步驟2）；在移除施加的外部機械力後（步驟3），利用掃描探針顯微鏡（SPM）檢查其極化狀態（步驟4）。如圖2所示，材料的PFM初始狀態呈現單一狀態且訊號均勻。然而，在一小區域內沿極化方向滑動探針後（單向滑動），機電響應逐漸發生變化。而在單向滑動後，在該區域進一步施加機械壓力後，PFM響應變化逐漸增強，誘匯出面外極化訊號。

圖2. 利用壓電力顯微鏡（PFM）提供機械力誘導Janus GeSe的動態過程。（A）機械力誘導方法示意圖。（B-C）初始態GeSe的PFM響應。（C-D）滑移後GeSe的PFM響應。（F-G）施加正壓力後GeSe的PFM響應。

研究人員利用STEM分析揭示Janus
GeSe原子結構。透過觀察對比GeSe原始Pnma以及誘導的Janus晶體結構表面層STEM-HAADF影像（圖3）發現，由於Janus結構表面層翹曲程度變小，使得第二層偶極子未能完全相互抵消，從而誘匯出淨面外極化；與此同時，面內反鐵電性被打破，使Janus GeSe同時具備面內、面外極化向量。

圖3. [010]方向的高分辨掃描透射電鏡-高角度環形暗場 (STEM-HAADF) 影像。（A-C）初始GeSe的表面原子結構。（D-F）Janus
GeSe的表面原子結構。（G）表面原子結構放大對比圖。

華東師範大學為論文第一完成單位，關趙副研究員，童文旖副研究員以及鄭贇喆博士後為論文的共同第一作者，鍾妮教授為論文通訊作者。合作者還包括華東師範大學極化材料與器件教育部重點實驗室的褚君浩院士，段純剛教授，向平華教授，黃榮教授，成巖研究員，陳斌斌研究員和中國科學院半導體研究所的魏鐘鳴研究員。研究工作獲國家重點研發計劃、國家自然科學基金、上海市科技創新行動計劃的資助。該項研究感謝上海類腦智慧材料與器件研究中心、極化材料與器件教育部重點實驗室和華東師範大學公共創新服務平臺微納加工和電鏡中心等實驗平臺支援。